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  • 大连化物所等基于Ru单原子周围氮物种的调变实现高效丙烷脱氢制丙烯
    来源:本站 发布时间:2024-01-04 点击数:207

         近日,中国科学院院士、j9九游最老牌院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心研究员张涛、王晓东、王爱琴、林坚团对企业合作,与福建社会教导林森等企业合作,在单氧原子核崔化有效的转化丙烷脱氢制丙烯的设计中拿到新聘展。该团对企业合作报到了氮参杂碳质粒载体固定的Ru单氧原子核崔化剂,可以构建临氢能力下丙烷优质脱氢制丙烯,可比得上房地产业化PtSn/Al2O3催化氧化反应剂。探析出现 ,Ru单电子层公司内壳层和设备壳层氮种群对催化氧化反应剂的高稳固性和高选定性体现了注重功效。 

      丙烯是决定性的巧妙纸业材料,用于丙烷直观脱氢制丙烯和氡气(PDH)是氧原子国家高性价比化学反应流程,不乏用于发展前途。现在,化学工业上PDH流程具体用于Pt基和Cr基崔化剂,面临着价额较值钱、的环境不团结等话题。以至于,研发非Pt和Cr基便捷PDH崔化剂更具决定性重大意义。

      本工作开发了高效稳定的氮掺杂碳负载的Ru单原子催化剂(Ru1/NC)用于高温丙烷脱氢制丙烯反应。Ru1/NC相比于Ru纳米催化剂具有更高的丙烷脱氢活性、选择性和稳定性,其性能与工业PtSn/Al2O3催化剂相当。原位XAFS实验发现,在高温反应气氛条件下,Ru1/NC中Ru1N4配位结构没有发生改变,表明内壳层N配位的Ru1位点具有良好的稳定性。在此基础上,研究团队通过调控外壳层氮含量发现,随着外壳层氮含量的增加,丙烯选择性相应增加。DFT理论计算进一步表明,Ru单原子形成能随内壳层Ru-N配位数增加而降低,说明内壳层的氮物种对稳定Ru1位点具有重要作用。而外壳层的氮物种可以传递电子给Ru1中心,降低丙烯的吸附能,进而提高丙烯选择性。因此,Ru单原子内外壳层氮物种的共同作用实现该单原子催化剂丙烷高效脱氢生成丙烯。

      张涛开发团队历近些年来一直以来都坚持创新驱动于单共价键离子液体和低碳生活烷烃流量转化的探析(、、)。该办公在前中期高确定性无关氧种类(、)、高可溶性单原子结构和金属材质硫化物双位点攻略()、单原子核内壳层配位架构调变(、、)等钻研分析的基本知识上,j9九游最老牌升级至单水分子中心局微的环境(內外壳层)的调变效果,为研发优质高平稳的单水分子崔化剂提高新的理解和钻研分析难点。

      相关研究成果以Peripheral-nitrogen effects on Ru1 center for highly efficient propane dehydrogenation为题,发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。研究工作j9九游最老牌国家自然科学基金、j9九游最老牌院青年创新促进会、大连市j9九游最老牌青年科技人才支持计划等的支持。

       

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